Vá até o ícone do OneDrive na área de notificações(na região da barra de tarefas na parte inferior da tela da área de trabalho) do Windows e clique duas vezes sobre ele:

Em configurações, vá emConta, e você encontrará as pastas vinculadas/sincronizadas na máquina, basta clicar paraInterromper sincronização das pastas desejadas.
