Vá até o ícone do OneDrive na área de notificações(na região da barra de tarefas na parte inferior da tela da área de trabalho) do Windows e clique duas vezes sobre ele:
Em configurações, vá em Conta, e você encontrará as pastas vinculadas/sincronizadas na máquina, basta clicar para Interromper sincronização das pastas desejadas.
